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材料科学与工程学院王同洲&李纪红&邓意达教授团队Adv. Funct. Mater.:揭示镍基催化剂中的硼在高效尿素氧化辅助制氢中的作用

2024.09.23 15:17

近日,材料科学与工程学院邓意达教授团队在材料领域Top期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Unveiling the Role of Boron on Nickel-based Catalyst for Efficient Urea Oxidation Assisted Hydrogen Production”的研究论文。材料学院胡益滔(研三)为论文的第一作者,王同洲副教授、李纪红副教授以及邓意达教授为论文共同通讯作者,海南大学材料科学与工程学院为第一通讯单位。

氢气作为一种清洁、无污染、高能量密度的绿色能源,受到了广泛关注。电解水制氢技术是一种零碳排放工艺,被视为能源行业的未来发展方向。阳极OER由于理论电位高、动力学缓慢阻碍了电解水制氢的发展。前人的研究发现,用小分子氧化代替OER可以有效降低电解电压,提高产氢效率。然而,开发高活性、稳定且经济高效的催化剂对于这些相关技术的广泛应用仍至关重要。过渡金属硼化物(TMB)因其优异的性能和稳定性而受到关注。TMBs通常表现出独特的性质,如高不饱和位点浓度、短程有序和远程无序无定形结构以及化学稳定性,这些都有助于其高催化活性。然而,TMB小分子氧化结合HER在整体水分解中的应用仍需进一步研究。

对此,海南大学王同洲副教授、李纪红副教授和邓意达教授等人利用简单的化学镀方法成功制备了一种多层孔状非晶a-NiBx催化剂,用于碱性环境中尿素氧化辅助水电解制氢。a-NiBx催化剂中的B以BO2-形式存在,只需要1.4 V即可实现UOR的100 mA cm-2的电流密度,比不存在B的情况低190 mV。在双功能电极系统中,与1 M KOH电解质中所需的1.79 V相比,添加了尿素的电解质只需要1.60 V即可达到50 mA cm-2。一系列实验结果与理论分析相结合,验证了B的改性可以有效促进Ni3+的产生,提高UOR的选择性,并发现尿素与Ni3+发生氧化还原反应,从而提高了催化剂的稳定性。DFT结果表明,B提高了尿素分子的吸附能,使ΔGH*更接近热中性值,也解释了实验结果。这项工作为设计高效UOR双功能催化剂提供了新的见解。

该项工作得到了国家自然科学基金(52301013, 52201009 and 52231008)、海南省自然科学基金(223RC401)、海南省教育厅基金(Hnky2023ZD-2, Hnky2024ZD-2)、海南大学科研启动基金(KYQD(ZR)-21105, 23090)、海南大学协同创新基金(XTCX2022HYC18, XTCX2022HYC22)和云南省贵金属实验室基金(YPML-2023050268)的资助支持。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202411011

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