石油泄漏事故，工业含油污水违规排放、餐饮及生活含油废水的随意排放，造成严重的水体污染，进而破坏人类赖以生存的自然环境。非对称浸润性Janus材料具有独特的非对称结构，已有文献报道证实其可成功应用于油水分离。但是目前对于Janus材料的开发大多限于二维膜材料，虽然可以实现油水分离，但依然存在着一些无法忽视的缺陷，比如制备工艺要求高、耐久性差、膜污染等问题，亟需进一步的研究与完善。目前的三维Janus材料虽然可以避免耐久性差和膜污染等问题，但存在着不对称结构难以控制、制备流程繁琐、环境不友好等问题。因此，开发具有可控的非对称结构、工艺简单、环境友好的三维Janus材料是一项重要挑战。近期，海南大学材料科学与工程学院卢凌彬教授课题组基于天然高分子纤维素在环境友好型三维非对称浸润性Janus材料的结构设计和构建方法方面取得一系列成果。
图1 Janus结构纤维素气凝胶的制备及应用
课题组通过真空辅助化学气相沉积法，结合多巴胺非水溶剂自聚技术，成功构建了3+2维非对称浸润性Janus纤维素气凝胶。传统多巴胺聚合反应需要在水溶液中发生，因此聚多巴胺涂层的应用仅能在亲水环境中实现上，无法在疏水基体上实施，限制了多巴胺涂层的应用。本研究突破了这一局限，获得了一种能用于疏水基体的非水环境多巴胺氧化自聚合反应技术（图2）。依赖于这一技术获得的Janus纤维素气凝胶具有一侧疏水亲油，另一侧亲水亲油和水下超疏油性能，疏水侧水接触角角可达到142°。该Janus纤维素气凝胶具有优异的油水分离性能，在重力驱动下不仅可以分离油水混合物，甚至可以分离油包水乳液，其渗透通量高达3121 L m−2 h−1，分离效率为99.5%。
图2 四氢吡咯与多巴胺的反应机理。路线A为四氢吡咯与碳2′位的反应，路线B为四氢吡咯与碳6′位的反应
此外，课题组提出了“相似相自组装”策略。将原位疏水改性技术和溶胶-凝胶法相结合，成功获得了非对称结构可控构筑技术。通过这一技术获得的三维Janus纤维素气凝胶具有超轻、多孔特性，油水分离性能优异，并且能够保持良好的稳定性和循环使用性，且疏水层和亲水层的厚度便于调控。与传统的三维Janus结构制备策略相比，“相似相位自组装”策略不仅可以很好地保持结构的稳定性，还可实现非对称结构可调控。
图3. “相似相位自组装”策略构建三维Janus纤维素气凝胶
图4. 三维Janus纤维素气凝胶的非对称润湿性
三维Janus纤维素气凝胶在油水分离方面具有广阔的应用前景。该研究成果对于新型三维Janus材料的构建和理解非对称浸润性三维Janus材料的分离机理具有重要的参考意义。
以上系列成果发表分别在Green Chemistry和Journal of Environmental Chemical Engineering上，是团队关于三维非对称浸润性Janus材料的最新进展。海南大学为唯一单位，论文第一作者分别为海南大学材料科学与工程学院硕士生费永生和张静静，通讯作者为海南大学材料科学与工程学院卢凌彬教授。
全文链接：https://doi.org/10.1039/D2GC02275C
https://doi.org/10.1016/j.jece.2023.110776.
